Colecţia de sculptură cuprinde plachete, machete de monumente, studii în lut sau ipsos, busturi, compoziţii de autori români sau străini.
Consecvenţi cu programul de păstrare a memoriei capitalei, „ctitorii” în timp ai acestei colecţii au adunat un variat material ilustrativ, referitor la diverse prezenţe istorice familiare – personalităţi ale vieţii politice sau culturale – dar şi piese importante prin propria lor calitate artistică.
Printre autorii operelor păstrate se numără sculptorii Ioan Georgescu, Dimitrie Paciurea, Oscar Hann, Boris Caragea şi Frederik Storck, ale căror contribuţii au edificat o adevarată cronică vizuală a vieţii româneşti. În acest context, nu lipsesc din colecţie reprezentări de mari domnitori (Mircea cel Bătrân, Ştefan cel Mare, Mihai Viteazul, Constantin Brâncoveanu, Vasile Lupu), nici busturi ale unor oameni politici precum Nicolae Bălcescu, C. A. Rosetti, I. G. Duca etc.
Un obiect de o valoare artistică deosebită este lucrarea „Napoleon al III-lea pe patul de moarte”, autor Jean Baptiste Carpeaux.